จิตรกรรมฝาผนังภายในพระอุโบสถวัดอรุณฯ เป็นผลงานศิลปะชิ้นเอกที่เขียนขึ้นในสมัยรัชกาลที่ 3 และได้รับการบูรณะอย่างประณีตในสมัยต่อๆ มา เนื้อหาหลักบอกเล่าเรื่องราวเกี่ยวกับพุทธประวัติและทศชาติชาดก โดยเฉพาะภาพตอนมารผจญที่วาดไว้อย่างวิจิตรบรรจงบนผนังด้านหน้าพระประธาน ความโดดเด่นอยู่ที่การใช้สีสันที่นุ่มนวลแต่แฝงด้วยความสง่างาม รวมถึงรายละเอียดของวิถีชีวิตผู้คน สถาปัตยกรรม และการแต่งกายในสมัยต้นรัตนโกสินทร์ที่สอดแทรกอยู่ในภาพ นอกจากนี้ยังมีภาพวาดพระพุทธเจ้าขณะเสด็จจากสวรรค์ชั้นดาวดึงส์ ซึ่งถือเป็นภาพที่มีองค์ประกอบงดงามและสะท้อนความศรัทธาในพุทธศาสนาอย่างแรงกล้า