พิพิธภัณฑ์แห่งนี้ก่อตั้งขึ้นเพื่ออนุรักษ์โบราณวัตถุที่ค้นพบภายในวัด และวัตถุที่ได้รับบริจาคจากชาวบ้านในท้องถิ่น จัดแสดงนิทรรศการที่น่าสนใจมากมาย โดยมีไฮไลท์สำคัญคือ "พระจุฬา" หรือฝาครอบพระเศียรทองคำของพระศรีอารย์ สิ่งของที่น่าสนใจอื่นๆ ได้แก่ ตู้พระธรรมลายรดน้ำที่ประณีต และพระพุทธรูปโบราณจากยุคต่างๆ นอกจากนี้ พิพิธภัณฑ์ยังจัดแสดงของใช้ในครัวเรือนโบราณ เช่น เครื่องเบญจรงค์ เครื่องแก้ว และภาพถ่ายทางประวัติศาสตร์ที่หายากจากครั้งที่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว (รัชกาลที่ 5) เสด็จประพาสวัดไลย์ ภาพถ่ายเหล่านี้เป็นหลักฐานทางประวัติศาสตร์อันล้ำค่าที่สะท้อนให้เห็นถึงความผูกพันอันแน่นแฟ้นระหว่างสถาบันพระมหากษัตริย์กับชุมชนท้องถิ่นแห่งนี้