สิ่งที่โดดเด่นที่สุดของวัดไลย์คือ "จิตรกรรมปูนปั้นนูนสูงขนาดใหญ่" ที่ประดับอยู่บนผนังด้านนอกของวิหารเก้าห้อง ทั้งด้านหน้าและด้านหลัง งานศิลปะนี้ประกอบด้วยประติมากรรมนูนสูงที่แสดงภาพฉากสำคัญต่างๆ จากทศชาติชาดกและการดำเนินชีวิตของพระพุทธเจ้า โดยมีรายละเอียดที่น่าทึ่ง ความโดดเด่นของภาพนูนสูงเหล่านี้อยู่ที่องค์ประกอบที่ซับซ้อนแต่สมดุล ซึ่งแสดงให้เห็นถึงฝีมือที่เหนือกว่าของช่างในยุคอยุธยาตอนต้น ศิลปินสามารถถ่ายทอดอารมณ์และเรื่องราวผ่านเส้นสายที่พลิ้วไหวของปูนปั้น ตั้งแต่เครื่องแต่งกายที่สลับซับซ้อนของรูปปั้น ไปจนถึงสัตว์ในตำนานจากป่าหิมพานต์และพืชพรรณนานาชนิด งานเหล่านี้ได้รับการอนุรักษ์ไว้อย่างดีและถือเป็นตัวอย่างที่สมบูรณ์แบบที่สุดสำหรับการศึกษาศิลปะปูนปั้นของไทย